地球大氣的自由氧濃度在第一次大氧化事件（GOE，大約25億年前）期間永久性地上升至10-5倍現代大氣水平。但地質(zhì)記錄表明，在大氧化事件之前，太古代大陸地表已經(jīng)發(fā)生了局部的氧化風(fēng)化，這究竟是如何發(fā)生的？氧化劑從何而來(lái)？迄今為止，這仍是一個(gè)未解之謎。
為了尋找太古代具有重要地質(zhì)意義的氧化劑來(lái)源，中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所何宏平研究員團隊基于前期發(fā)現的石英表面自由基與水反應產(chǎn)生氧氣(O2)和過(guò)氧化氫(H2O2)等活性氧(ROS)的機制，選取了島狀、環(huán)狀、鏈狀、層狀和架狀結構的硅酸鹽礦物，開(kāi)展了太古代物理風(fēng)化環(huán)境下礦物–水界面作用的模擬研究。研究發(fā)現，大多數硅酸鹽礦物經(jīng)機械磨蝕后均可產(chǎn)生ROS，架狀結構礦物（長(cháng)石和石英）中Si–O鍵均裂更容易形成自由基(SiO·和SiOO·)，其ROS產(chǎn)量顯著(zhù)高于橄欖石、輝石等具低聚合度硅氧骨架的礦物（圖1）。通過(guò)大數據匯編分析發(fā)現，在太古代時(shí)期，大陸地殼物理風(fēng)化導致的ROS產(chǎn)量隨地殼SiO2含量的升高和構造運動(dòng)的增強而顯著(zhù)增加（圖2）。
圖1 硅酸鹽礦物ROS產(chǎn)量與結構關(guān)系
圖2 地球大陸演化過(guò)程中大陸地殼產(chǎn)生ROS能力的變化
研究團隊提出，超級山脈的物理風(fēng)化可構成中太古代的“產(chǎn)氧工廠(chǎng)”（圖3）。當時(shí)大陸上的礦物機械化學(xué)產(chǎn)氧通量達到1.73×108~1.17×109 mol yr-1，并隨著(zhù)大陸地殼的生長(cháng)和長(cháng)英質(zhì)化而漸進(jìn)增加，這足以引發(fā)太古代局部氧化風(fēng)化事件。值得注意的是，礦物機械化學(xué)氧化劑產(chǎn)量的時(shí)空變化本質(zhì)上是地表環(huán)境對地球深部過(guò)程的響應，活性氧的氧化作用驅使大量營(yíng)養元素遷移至太古代海洋，促進(jìn)早期海洋生產(chǎn)力的興盛，這種過(guò)程驅動(dòng)了巖石圈–生物圈的協(xié)同演化。
圖3 太古代造山侵蝕過(guò)程產(chǎn)生ROS的示意圖
該研究得到了國家杰出青年基金（No. 41825003），國家自然基金（No. 41921003，42202037，42202037）和中國博士后科學(xué)基金資助項目（2022M713164）的聯(lián)合資助。研究成果于4月21日發(fā)表于《通訊-地球與環(huán)境》（Communications Earth & Environments）。
論文信息：Xiao Wu（吳逍），Jianxi Zhu（朱建喜），Hongping He（何宏平）*，Haiyang Xian（鮮海洋），Yiping Yang（楊宜坪），Lingya Ma（馬靈涯），Xiaoliang Liang（梁曉亮），Xiaoju Lin（林梟舉），Shan Li（李珊），Kurt O. Konhauser*，Yiliang Li（李一良）*, 2023. Geodynamic oxidation of Archean terrestrial surfaces. Communications Earth & Environments. DOI: 10.1038/s43247-023-00789-3.
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