在宇宙化學(xué)和地球化學(xué)研究中，準(zhǔn)確測(cè)定184Os/188Os，186Os/188Os和 187Os/188Os的比值至關(guān)重要。因?yàn)樗鼈兎謩e與184Os-180W、190Pt-186Os 和187Re-187Os 同位素體系相關(guān)。187Re-187Os 同位素體系是直接確定鐵隕石、金屬礦床、油氣和沉積地層絕對(duì)年齡的不可替代的定年工具。190Pt-186Os同位素體系作為示蹤行星核-幔相互作用的重要手段近二十年尤其受到關(guān)注。184Os-180W同位素體系是核形成、硅酸鹽分異、后期吸積過程等重要地質(zhì)過程的示蹤劑和計(jì)時(shí)器。同時(shí)，184Os是p過程同位素，因此也是太陽系早期p過程同位素分布研究的重要手段。然而，精確測(cè)定184Os/188Os，186Os/188Os和 187Os/188Os比值卻是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)，因?yàn)檫@些同位素的自然豐度非常低，如184Os的自然豐度僅為0.0002%，分異行星的幔物質(zhì)中Re，Pt，Os 和 W元素的含量也比地球地幔更低。另一個(gè)挑戰(zhàn)是，對(duì)于一些珍貴樣品，可用于研究的樣品量很少(如珍貴的月球，火星或古老的、地球深部的樣品等)。到目前為止，對(duì)于Os總量為<1 ng或186OsO3ˉ 和 187OsO3ˉ離子束強(qiáng)度<150 mV的樣品，仍沒有一種高精度測(cè)定方法可以同時(shí)獲得以上三種比值，這極大地阻礙了太陽系演化過程的研究。綜上所述，目前亟需發(fā)展一項(xiàng)新的技術(shù)以滿足這類樣品Re-Os、Pt-Os和Os-W 同位素體系的研究。
在過去的研究中，大多數(shù)測(cè)定方法是使用熱電離質(zhì)譜負(fù)離子模式(NTIMS)或多接收電感耦合等離子質(zhì)譜(MC-ICP-MS)的FCs聯(lián)接傳統(tǒng)的10 11 Ω放大器。當(dāng) 184OsO 3的信號(hào)低于0.1 mV時(shí)，F(xiàn)C聯(lián)接10 11 Ω 放大器則無法識(shí)別 184OsO 3的信號(hào)，對(duì) 186OsO 3和 187OsO 3 信號(hào) < 50mV的測(cè)定也無法獲得高精度數(shù)據(jù)。近年來，隨著10 12 Ω 和10 13 Ω 放大器的出現(xiàn)，國際同類實(shí)驗(yàn)室開發(fā)了幾種應(yīng)用這些新型配置的Os同位素測(cè)定的NTIMS方法。因儀器配置FCs個(gè)數(shù)的限制，這些方法都無法實(shí)現(xiàn)同時(shí)測(cè)定Os的7個(gè)同位素和O的三個(gè)同位素，而這對(duì)測(cè)定的準(zhǔn)確度和精度都十分重要。
中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所王桂琴博士團(tuán)隊(duì)建立了一種新的靜態(tài)測(cè)定方法，組合利用 NTIMS的法拉弟杯(FCs)、10 12和10 13 Ω 放大器，以及離子計(jì)數(shù)器(CDDs)，實(shí)現(xiàn)了靜態(tài)地同時(shí)地測(cè)定7個(gè)Os同位素的三氧化物、 198PtO 2和 195PtO 3 (監(jiān)測(cè) PtO 2和PtO 3的干擾)、 192Os 16O 2 17O和 192Os 16O2 18O (計(jì)算O 同位素組成)。這一新的靜態(tài)測(cè)定方法不僅避免了儀器在分析過程中的非線性信號(hào)變化引起的誤差，而且實(shí)現(xiàn)了對(duì)運(yùn)行中氧同質(zhì)異位干擾的準(zhǔn)確消除，提高了小樣量/低信號(hào)樣品的 184 Os/ 188 Os， 186Os/ 188Os和 187Os/ 188Os比值精度。使測(cè)定樣量減少到傳統(tǒng)方法的1/5以下仍可獲得高精度數(shù)據(jù)。這一新的方法尤其適用于小樣量/低含量樣品的高精度Os同位素測(cè)定。
方法亮點(diǎn)：
1. 組合使用FCs和CDD實(shí)現(xiàn)豐度相差極大的全部Os同位素測(cè)定；
2. 靜態(tài)測(cè)定所有Os同位素和O同位素組成，并同時(shí)監(jiān)控干擾元素。
研究成果以High-precision simultaneous measurement of 187Os, 186Os, and 184Os using 10 13 ohm amplifiers and CDDs on NTIMS為題發(fā)表于《Analytica Chimica Acta》 (G. Wang* (王桂琴), Y. Zeng(曾玉玲), L. Qi (漆亮), W. Liu(劉文貴), J. Xu(許繼峰), Analytica Chimica Acta，1278 (2023) 341721. DOI：10.1016/j.aca.2023.341721)。該研究獲得了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和國家國防科技工業(yè)局深空探測(cè)預(yù)研究項(xiàng)目等的支持。
杯結(jié)構(gòu)和接收器組合優(yōu)勢(shì)圖
