土壤微生物是土壤碳循環(huán)過(guò)程的關(guān)鍵驅動(dòng)者,微生物殘體作為土壤有機碳庫的重要來(lái)源,在調控土壤碳循環(huán)過(guò)程對氮沉降的響應中發(fā)揮著(zhù)重要作用。盡管已有研究認為氮沉降趨向于增加森林土壤中真菌殘體碳對土壤有機碳的貢獻,但多數是基于林下氮添加的模擬實(shí)驗,而忽略了森林冠層對大氣氮沉降的再分配過(guò)程及土壤深度的影響。 中科院華南植物園恢復生態(tài)學(xué)任務(wù)團隊基于林冠和林下氮添加野外控制實(shí)驗平臺,研究了氮添加方式(林冠vs.林下)、氮添加水平(25 kg N ha-1yr-1 vs. 50 kg N ha-1yr-1)和土壤深度(表土 vs. 底土)對微生物殘體碳及其對土壤有機碳庫貢獻的影響。研究發(fā)現,土壤微生物殘體碳對氮添加方式和水平的響應受土壤深度的調控:1)氮添加提高了表層土壤真菌殘體碳和總微生物殘體碳的含量及其對土壤有機碳的貢獻,但降低了底層土壤真殘體碳和總微生物殘體碳對土壤有機碳的貢獻,不同深度土壤差異性的差異主要受微生物殘體來(lái)源(微生物生物量)的影響;2)林下氮添加對微生物殘體碳積累的影響要顯著(zhù)高于林冠氮添加,表明森林冠層可以緩沖外源氮輸入對土壤微生物殘體的影響。該研究從土壤微生物的角度進(jìn)一步證實(shí)了森林冠層在緩解大氣氮沉降對熱帶森林土壤碳循環(huán)過(guò)程中的作用,并指出了未來(lái)對氮沉降的研究中亟需考慮不同土壤深度的潛在影響。 相關(guān)研究成果已近期發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Journal of Environmental Management(《環(huán)境管理雜志》)上。華南植物園博士后況露輝為論文第一作者,劉占鋒研究員為論文通訊作者。該研究得到了廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院青年創(chuàng )新促進(jìn)會(huì )等項目的共同資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2023.118009 圖. 熱帶森林微生物殘體碳及其貢獻對氮添加方式的響應
近日,廣州能源所聯(lián)合荷蘭烏特勒支大學(xué)在美國化學(xué)會(huì )旗艦期刊JACS Au上發(fā)表題為Silicalite-1 Layer Secures the Bifunctional Nature of a CO2 Hydrogenation Catalyst的研究成果,并選為封面文章。
近日,廣州能源所聯(lián)合荷蘭烏特勒支大學(xué)在美國化學(xué)會(huì )旗艦期刊JACS Au上發(fā)表題為Silicalite-1 Layer Secures the Bifunctional Nature of a CO2 Hydrogenation Catalyst的研究成果,并選為封面文章。 通過(guò)非均相熱催化,利用可再生綠氫對CO2進(jìn)行轉化,有望為溫室氣體去路提供新路徑,同時(shí)可以為非化石來(lái)源的化學(xué)品和燃料合成提供全新方案。鑒于各行各業(yè),特別是航空業(yè),對碳氫燃料的需求與日俱增,通過(guò)CO2加氫直接實(shí)現碳碳偶聯(lián)具有重大意義。已有的研究提出,利用雙功能催化材料如In2O3/H-ZSM-5可實(shí)現高效碳碳偶聯(lián),即先在金屬氧化物In2O3上將CO2轉化為甲醇,所得的甲醇再轉移至酸性分子篩上進(jìn)行偶聯(lián)轉化為烴。該過(guò)程打破了費托合成過(guò)程中的Anderson–Schulz–Flory(ASF)限制,在調控烴類(lèi)產(chǎn)物選擇性方面展現出較大潛力。 在該雙功能催化過(guò)程中,縮短雙功能組分距離可促進(jìn)反應中間體轉移,從而顯著(zhù)提高碳碳偶聯(lián)性能。然而粉末混合的銦基材料容易喪失碳碳偶聯(lián)活性,這可能是由于在反應過(guò)程銦物種遷移至沸石分子篩內,中和毒化了沸石B酸位點(diǎn);同時(shí)銦物種的遷移導致氧化銦表面氧空位活性位點(diǎn)發(fā)生重構,導致失活;此外,長(cháng)時(shí)間甲醇轉化形成的沸石積碳是該雙功能催化體系的另一個(gè)潛在失活因素。 為此,本文報道了一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)克服上述3個(gè)難題,即在H-ZSM-5沸石晶體外原位生長(cháng)一層硅沸石Silicalite-1(S-1)殼層,從而(1)抑制了銦的遷移,保持了H-ZSM-5的酸性;(2)阻止In2O3表面過(guò)度還原;以及(3)通過(guò)抑制甲醇-烴轉化中的芳烴循環(huán)來(lái)提高催化劑壽命。因此,本方法可以恢復在納米尺度(粉末混合)下C2+烴的合成活性。此外,在微米尺度(顆粒混合)下,與無(wú)S-1殼層的催化劑相比,含有S-1殼層催化劑的性能更高。該研究發(fā)展了一種有效的屏蔽策略,為提升CO2加氫雙功能材料的催化性能及穩定性提供了創(chuàng )新方案。 該研究由廣州能源研究所聯(lián)合荷蘭烏特勒支大學(xué)Bert Weckhuysen教授課題組完成,論文第一作者為廣州能源所生物質(zhì)能生化轉化研究室特別研究助理邢世友。 原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacsau.2c00621
西南喀斯特關(guān)鍵帶具有基巖廣泛出露、土層淺薄且不連續的特點(diǎn),與土層較厚的非喀斯特關(guān)鍵帶相比,同等深度范圍內的儲水能力明顯偏低,加之水分滲透性強,巖溶干旱風(fēng)險高,嚴重制約該區植被的生長(cháng)和可持續恢復。在此背景下,探明植物的水分利用來(lái)源是理解喀斯特關(guān)鍵帶植物對“石多土少水缺”環(huán)境適應機制的關(guān)鍵。 西南喀斯特關(guān)鍵帶具有基巖廣泛出露、土層淺薄且不連續的特點(diǎn),與土層較厚的非喀斯特關(guān)鍵帶相比,同等深度范圍內的儲水能力明顯偏低,加之水分滲透性強,巖溶干旱風(fēng)險高,嚴重制約該區植被的生長(cháng)和可持續恢復。在此背景下,探明植物的水分利用來(lái)源是理解喀斯特關(guān)鍵帶植物對“石多土少水缺”環(huán)境適應機制的關(guān)鍵。 水分來(lái)源是植物水分適應機制的核心,涉及吸水深度來(lái)源(空間來(lái)源)和時(shí)間來(lái)源兩方面。但目前關(guān)于植物水分來(lái)源的研究大多集中在空間來(lái)源方面,包括不同深度的土壤水源、地下水源、甚至是基巖裂隙水源。而植物水分的時(shí)間來(lái)源是表征植物利用何時(shí)的降水補給水源,能綜合反映植物對降水變化的適應機制。然而,在喀斯特地區,因地下復雜巖土結構和取樣困難的挑戰,植物水分利用的空間來(lái)源難以精確量化。團隊前期研究表明水分來(lái)源深度直接影響喀斯特石生植物的水勢調節及干旱脆弱性(Ding et al. 2021)。此外,從植物水分利用的時(shí)間來(lái)源角度,前期研究提出了量化植物根區水分滯留時(shí)間模型(Luo et al. 2021),并對比分析了喀斯特與非喀斯特關(guān)鍵帶典型植物根區水分補給動(dòng)態(tài)的異同,發(fā)現在不同關(guān)鍵帶和氣候環(huán)境下,降水在植物根區的分流(Bypass)現象廣泛存在(Luo et al. 2022)。這為理解降水變化如何影響植物水源及其在植物根區再分配過(guò)程奠定了基礎。但在全球氣候變化背景下,降水格局的變化如何耦合關(guān)鍵帶結構影響植物的水分利用模式及其適應機制尚不清楚,喀斯特關(guān)鍵帶植物水分適應策略有何獨特之處并不明確。 針對以上問(wèn)題,中國科學(xué)院亞熱帶農業(yè)生態(tài)研究所陳洪松課題組依托環(huán)江喀斯特站植物-水分關(guān)系研究平臺,并綜合文獻數據,利用穩定同位素示蹤技術(shù),估算了植物根區水分被降水(新水)補給的比例,基于根區新舊水比例,采用分段線(xiàn)性混合式水齡(滯留時(shí)間)模型計算了植物蒸騰水齡的季節變化(反映植物水分利用的時(shí)間來(lái)源)。對比分析了不同氣候類(lèi)型(溫帶大陸性氣候、溫帶海洋性氣候、溫帶季風(fēng)氣候、地中海氣候和亞熱帶季風(fēng)性濕潤氣候)下典型植物蒸騰水齡的季節動(dòng)態(tài)及其影響機制。 研究結果發(fā)現,不同氣候區植物蒸騰水齡季節變化明顯,變化范圍約為1~229天。在相對濕潤氣候區,植物蒸騰主要依賴(lài)當月降水補給的水源(約占全年水源的60%);而在相對干旱的氣候區,植物蒸騰很大程度上依賴(lài)來(lái)自前幾個(gè)月/季節的降水補給的水源。這表明氣候類(lèi)型是影響植物蒸騰平均水齡的主要因素,但同時(shí)受根系深度的調控。研究揭示了不同的關(guān)鍵帶結構通過(guò)影響植物根系深度分布和根區儲水能力來(lái)調控降水的入滲、補給和滯留時(shí)間,進(jìn)而影響植物的蒸騰水齡及水分適應機制。此外,研究考慮了蒸發(fā)對根區水源穩定同位素的影響,解決了穩定同位素示蹤植物水分來(lái)源研究中蒸發(fā)效應的校正問(wèn)題。 更為重要的是,與其他非喀斯特地區植物相比,喀斯特石生環(huán)境植物蒸騰平均水齡最短(<30天),主要是由該區植物根區儲水能力低以及頻繁地被降水補給所致,表明在降雨充沛的喀斯特地區降水頻率對多石少土生境植物生長(cháng)更為重要。揭示了喀斯特關(guān)鍵帶植物對復雜巖土結構主控的快速水文過(guò)程的獨特水分適應機制。但這種適應策略的植物在較長(cháng)時(shí)間無(wú)降水補給條件下可能面臨嚴重干旱脅迫。 該研究成果近期以Water age dynamics in plant transpiration: the effects of climate patterns and rooting depth為題,發(fā)表在水文領(lǐng)域著(zhù)名期刊Water Resources Research上。研究得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)基金(41930866)、青年基金(42107103)等項目的支持。 植物蒸騰水齡估算模型概念圖 不同氣候區植物蒸騰水齡的季節變化 不同氣候區植物蒸騰水齡的累積分布 論文鏈接:1 2 3 4(ESI高被引論文)
近二十余年,同位素地球化學(xué)家陸續在隕石、沉積物、冰芯等多種記錄了太陽(yáng)系和地球演化歷史的天然載體中觀(guān)測到多硫同位素(32S、33S、34S、36S)非質(zhì)量依賴(lài)分餾效應(Sulfur Isotope Mass-independent Fractionation; S-MIF)。學(xué)界普遍認為,S-MIF導致的硫同位素33S和36S異常主要通過(guò)含硫分子(如二氧化硫)的短波紫外線(xiàn)光化學(xué)反應產(chǎn)生,是示蹤大氧化事件、板塊運動(dòng)、平流層火山噴發(fā)、火星硫循環(huán)、太陽(yáng)系原行星盤(pán)演化等過(guò)程的重要工具。然而,該同位素效應理論和地學(xué)應用領(lǐng)域的頭上存在一朵“烏云”:在現代地球大氣臭氧層阻隔了短波紫外線(xiàn)到達地面的情況下,為何我們在現代近地面大氣中仍能廣泛觀(guān)測到S-MIF現象? 為回答該問(wèn)題,中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室(下稱(chēng)“廣州地化所”)林莽研究員在早年引入了第五個(gè)硫同位素(宇生放射性同位素35S;半衰期約87.4天)作為高層大氣的示蹤物(Lin et al., PNAS 2016),率先開(kāi)展了五硫同位素綜合研究(Lin et al., PNAS 2018)。初步的五硫同位素分析結果顯示,近地面大氣的33S異常與35S相關(guān),表明其產(chǎn)生機制可能與臭氧層上的光化學(xué)過(guò)程相關(guān);而36S異常則與燃燒示蹤物相關(guān),說(shuō)明其產(chǎn)生機制可能涉及燃燒這一非光化學(xué)過(guò)程。為深入探討S-MIF的來(lái)源和化學(xué)機制,更合理地解讀天然樣品數據,提高35S和36S這兩種豐度極低的硫同位素的分析精度和開(kāi)展后續分析尤為關(guān)鍵。 近年,廣州地化所博士后于曉曉和研究助理林曉敏在林莽研究員的指導下,篩查了影響35S和36S分析精度的潛在因素,提出了較為簡(jiǎn)易的解決方案,自主建立了五硫同位素高精度分析測試平臺。最近,碩士生殷彬晏在林莽研究員指導下,在該測試平臺開(kāi)展了大氣硫酸鹽S-MIF后續研究。研究結果進(jìn)一步支持36S異常與燃燒過(guò)程相關(guān),其化學(xué)機制可能與高溫氣態(tài)硫重組反應中由分子對稱(chēng)性差異引起的同位素效應有關(guān);但33S異常與高層大氣并無(wú)關(guān)聯(lián),表明其來(lái)源和化學(xué)機制比想象中更為復雜,需要在未來(lái)的研究進(jìn)一步深入探討。鑒于類(lèi)似幅度的S-MIF在火星隕石樣品中廣泛存在,研究團隊從比較行星學(xué)角度思考,進(jìn)一步提出,在解讀地外樣品多硫同位素數據時(shí),必須慎重考慮S-MIF來(lái)源和同位素行星化學(xué)的復雜性。若簡(jiǎn)單地以“S-MIF只與光化學(xué)反應有關(guān)”作為數據解讀的基本假設,在通過(guò)火星樣品多硫同位素反演火星古大氣過(guò)程的研究中可能會(huì )得到錯誤結論。 這一系列研究得到了中科院“從0到1”原始創(chuàng )新項目(ZDBS-LY-DQC035)、基金委專(zhuān)項項目(42241125)、南方海洋科學(xué)與工程廣東省實(shí)驗室重大專(zhuān)項團隊項目(GML2019ZD0308)、國家高層次人才計劃青年項目、珠江人才計劃青年拔尖人才項目的聯(lián)合資助。研究成果分別發(fā)表于化學(xué)期刊《美國化學(xué)會(huì )地球和空間化學(xué)》(ACS Earth and Space Chemistry)和《質(zhì)譜學(xué)快報》(Rapid Communications in Mass Spectrometry),其中,關(guān)于S-MIF化學(xué)機制及其對行星大氣啟示的工作,于4月20日以主封面(Front Cover)文章發(fā)表在2023年第4期A(yíng)CS Earth and Space Chemistry。 論文信息: Xiaomin Lin (林曉敏)#, Xiaomin Yu (于曉曉)#, Mang Lin (林莽)* (2022). Analysis of Atmospheric Radiosulfur at Natural Abundance by a New-type Liquid Scintillation Counter Equipped with Guard Compensation Technology. ACS Earth and Space Chemistry. 6, 7, 1868–1875. (#共同一作) 論文鏈接 Xiaoxiao Yu (于曉曉)*, Binyan Yin (殷彬晏), Mang Lin (林莽)* (2022). Removal of contamination in helium for precise SF6-based Δ36S measurements. Rapid Communications in Mass Spectrometry. 36(24), e9404. 論文鏈接 Binyan Yin (殷彬晏), Xiaoxiao Yu (于曉曉), Xiaomin Lin (林曉敏), Zhisheng Zhang (張智勝), Yanli Zhang (張艷利), Mang Lin (林莽)* (2023). Toward the origins of quadruple sulfur isotope anomalies in modern sulfate: A multitracer approach and implications for paleo- and planetary atmospheres. ACS Earth and Space Chemistry. 7(4), 800-811. 論文鏈接 圖1 :(左)多硫穩定同位素 S-MIF 與燃燒示蹤物的相關(guān)性;(右)當期 ACS Earth Space Chem 主封面(Front Cover)。
氣孔導度是重要的植物生理生態(tài)性狀。已有的研究表明氣孔導度對環(huán)境變化十分敏感,但多個(gè)全球變化因子共同作用下,氣孔導度的響應尚不清楚,因而限制了人們對陸地生態(tài)系統碳水循環(huán)的理解和預測。中科院華南植物園生態(tài)研究中心梁星云副研究員,利用全球實(shí)驗數據,整合分析了CO2濃度升高、增溫等全球變化因子及其交互作用對陸生植物氣孔導度的影響。基于氣孔導度對全球變化因子的響應,發(fā)現CO2濃度升高、增溫、降水減少、地表臭氧濃度增加等因子顯著(zhù)降低氣孔導度,降水增加和大氣氮沉降則顯著(zhù)增加氣孔導度。Bor . F :寒帶森林, Tem . F :溫帶森林, Sub . F :亞熱帶森林, Trop . F :熱帶森林, Tem . G :溫帶草地, Med . W :地中海灌木林。 氣孔導度是重要的植物生理生態(tài)性狀。已有的研究表明氣孔導度對環(huán)境變化十分敏感,但多個(gè)全球變化因子共同作用下,氣孔導度的響應尚不清楚,因而限制了人們對陸地生態(tài)系統碳水循環(huán)的理解和預測。 中科院華南植物園生態(tài)研究中心梁星云副研究員,利用全球實(shí)驗數據,整合分析了CO2濃度升高、增溫等全球變化因子及其交互作用對陸生植物氣孔導度的影響。基于氣孔導度對全球變化因子的響應,發(fā)現CO2濃度升高、增溫、降水減少、地表臭氧濃度增加等因子顯著(zhù)降低氣孔導度,降水增加和大氣氮沉降則顯著(zhù)增加氣孔導度。但氣孔導度的響應因實(shí)驗強度、植物屬性(包括自身氣孔導度、生物群系、植物功能型)以及氣候而異。基于氣孔導度對全球變化因子交互作用的響應,發(fā)現除增溫+氮沉降對氣孔導度沒(méi)有顯著(zhù)影響外,所有雙因子的交互作用均顯著(zhù)降低了植物的氣孔導度,且各因子的單獨效應總體上是可加和的,但隨著(zhù)效應值的增加,傾向于拮抗(即雙因子的共同效應小于單因子效應之和)。基于氣孔導度對全球變化因子的敏感性及其變化程度,發(fā)現大氣CO2濃度升高和增溫對氣孔導度的影響最大,而降水格局改變、氮沉降以及臭氧濃度增加的影響較小,進(jìn)而預測了陸生植物氣孔導度的未來(lái)變化趨勢(圖1)。 該研究為深入理解和精準預測全球變化背景下植物氣孔導度的響應奠定了基礎。相關(guān)研究結果已近期在線(xiàn)發(fā)表在Nature Communications(《自然通訊》)上。該研究得到了國家杰出青年科學(xué)基金、面上項目和廣東省自然科學(xué)基金等項目的資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-37934-7 圖1. 陸生植物氣孔導度(gs)未來(lái)變化趨勢的預測。a:大氣CO2濃度升高導致的變化,b:氣溫上升導致的變化, c:降水改變導致的變化,d:大氣氮沉降導致的變化,e:地表臭氧濃度增加導致的變化。 Bor.F:寒帶森林,Tem.F:溫帶森林,Sub.F:亞熱帶森林,Trop.F:熱帶森林,Tem.G:溫帶草地,Med.W:地中海灌木林。