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    科研進(jìn)展
    • 華南植物園發(fā)現(xiàn)中國(guó)熱帶森林土壤和水分酸度降低
      自2000年以來,中國(guó)的酸沉降呈下降趨勢(shì)。雖然這可能有助于減輕森林土壤和水的酸化,但酸性敏感的森林是否能夠恢復(fù)以及在多大程度上能夠恢復(fù),尤其在中國(guó)提出“雙碳”目標(biāo)的背景下,中國(guó)南方采取各種減排措施后,對(duì)中國(guó)熱帶地區(qū)土壤和水從以前嚴(yán)重酸化中恢復(fù)及其長(zhǎng)期模式的相關(guān)研究仍十分有限。土壤pH恢復(fù)的滯后性可能與土壤中鋁/鐵-羥基硫酸鹽礦物的溶解和隨后的硫解吸對(duì)土壤酸中和能力、土壤有機(jī)質(zhì)增加以及氣候變暖有關(guān),同時(shí)也可能被增加的交換性鋁和產(chǎn)生質(zhì)子的羥基硫酸鹽礦物溶解所減緩。圖.酸沉降與森林土壤和水關(guān)系概念圖。
         
        自2000年以來,中國(guó)的酸沉降呈下降趨勢(shì)。雖然這可能有助于減輕森林土壤和水的酸化,但酸性敏感的森林是否能夠恢復(fù)以及在多大程度上能夠恢復(fù),尤其在中國(guó)提出“雙碳”目標(biāo)的背景下,中國(guó)南方采取各種減排措施后,對(duì)中國(guó)熱帶地區(qū)土壤和水從以前嚴(yán)重酸化中恢復(fù)及其長(zhǎng)期模式的相關(guān)研究仍十分有限。
        中國(guó)科學(xué)院華南植物園鼎湖山站列志旸博士在劉菊秀研究員的指導(dǎo)下,依托鼎湖山站2000-2022年長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),對(duì)中國(guó)南亞熱帶地區(qū)3種不同演替階段的森林(馬尾松林、針闊混交林、季風(fēng)常綠闊葉林)土壤、水和酸性氣體(SO2和NOx)的化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了分析。結(jié)果表明,三種森林類型的土壤pH從3.9(2000-2015年)增加至4.2(2016-2022年),土壤交換性酸表現(xiàn)為先下降后穩(wěn)定。在整個(gè)研究期間,地表水和地下水的pH逐漸升高,自然林土壤pH的恢復(fù)強(qiáng)于人工林。然而,與降雨pH的增加相比,土壤pH的恢復(fù)落后約十年。土壤pH恢復(fù)的滯后性可能與土壤中鋁/鐵-羥基硫酸鹽礦物的溶解和隨后的硫解吸對(duì)土壤酸中和能力、土壤有機(jī)質(zhì)增加以及氣候變暖有關(guān),同時(shí)也可能被增加的交換性鋁和產(chǎn)生質(zhì)子的羥基硫酸鹽礦物溶解所減緩。地表水和地下水的pH值恢復(fù)與水的酸中和能力增加有關(guān)。該研究充分利用了鼎湖山站長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)的水質(zhì)、土壤、氣體等數(shù)據(jù),報(bào)導(dǎo)了酸沉降減少后酸化土壤和水恢復(fù)的潛力,并為酸敏感森林的功能恢復(fù)提供新的見解,體現(xiàn)了長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)在科學(xué)研究中的重要作用。
        相關(guān)研究結(jié)果已近期發(fā)表在Environmental Science & Technology(《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》)(IF2022=11.4)上。華南植物園列志旸副研究員為論文的第一作者,劉菊秀研究員為論文的通訊作者。該項(xiàng)研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃等資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c01416
        圖. 酸沉降與森林土壤和水關(guān)系概念圖
        
      2023-07-26
    • 南海未來海洋熱浪時(shí)空變化特征及其物理機(jī)制獲揭示

        近日,中國(guó)科學(xué)院南海海洋研究所熱帶海洋環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(LTO)/全球海洋和氣候研究中心(GOCRC)王春在研究員團(tuán)隊(duì)探究了在未來強(qiáng)西北太平洋副熱帶高壓事件增多情景下,南海夏季海洋熱浪(MHWs)的時(shí)空變化特征及其物理機(jī)制。研究成果以碩士研究生宋強(qiáng)華為第一作者、姚玉龍博士和王春在研究員為共同通訊作者發(fā)表在國(guó)際著名期刊Geophysical Research Letters上(中科院一區(qū),IF=5.2)。
        海洋熱浪是指發(fā)生在海洋中的極端高溫事件,給海洋生態(tài)系統(tǒng)帶來嚴(yán)重威脅,例如珊瑚礁白化、海草床和海藻林面積減少等,從而影響整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和功能。受異常西北太平洋副熱帶高壓的影響,我國(guó)南海尤其是南沙群島和北部灣海域經(jīng)常發(fā)生長(zhǎng)時(shí)間、高強(qiáng)度的海洋熱浪事件,是引發(fā)南海珊瑚礁白化的重要原因。基于不同模式以及不同情景下的西北太平洋副熱帶高壓研究表明,未來強(qiáng)西北太平洋副熱帶高壓事件有明顯的增加趨勢(shì)。那么,未來南海海洋熱浪對(duì)強(qiáng)西北太平洋副熱帶高壓事件增加是如何響應(yīng)的呢?
        基于此,本研究使用衛(wèi)星觀測(cè)海溫?cái)?shù)據(jù)、再分析資料和CMIP6模式數(shù)據(jù)預(yù)估了未來南海夏季海洋熱浪的時(shí)空變化特征。研究結(jié)果表明未來增加的強(qiáng)西北太平洋副熱帶高壓事件主要影響南海夏季海洋熱浪的總天數(shù)。與歷史時(shí)期(1982-2020年)相比,未來南海夏季海洋熱浪總天數(shù)高值區(qū)(>50天)的面積顯著增加。到本世紀(jì)末,南海夏季海洋熱浪總天數(shù)大約可以達(dá)到34天/夏季。與此同時(shí),南海夏季海洋熱浪的平均持續(xù)時(shí)間也有顯著增加,在本世紀(jì)后半葉,單次海洋熱浪事件最長(zhǎng)可以貫穿整個(gè)夏季(圖1)。
        圖1. 基于CMIP6模式數(shù)據(jù)所得到的2021年至2100年南海夏季海洋熱浪平均持續(xù)時(shí)間的變化(左列柱狀圖)以及所對(duì)應(yīng)的代表性事件的時(shí)間序列(右列圖)。
        當(dāng)未來西北太平洋副熱帶高壓增強(qiáng)時(shí),由于反氣旋環(huán)流所造成的異常東風(fēng)將減弱南海夏季西南季風(fēng),使得南海表面風(fēng)應(yīng)力與風(fēng)應(yīng)力旋度減小,抑制南海中南部的上升流。缺少了上升流所帶來的冷卻效應(yīng),南海海表溫度將快速升溫,從而導(dǎo)致南海夏季海洋熱浪事件的增加。而當(dāng)南海出現(xiàn)持續(xù)性海洋熱浪事件時(shí),高溫海水會(huì)增強(qiáng)表面蒸發(fā),增加潛熱損失;同時(shí)加強(qiáng)對(duì)流,從而導(dǎo)致大量對(duì)流云的形成,進(jìn)而降低太陽(yáng)輻射(圖2)。這種海溫-云負(fù)反饋機(jī)制將南海夏季海洋熱浪的平均強(qiáng)度限制在一個(gè)較低的范圍,因此未來南海夏季海洋熱浪的平均強(qiáng)度對(duì)西北太平洋副熱帶高壓增強(qiáng)的響應(yīng)較弱。
        圖2. 海溫-云負(fù)反饋機(jī)制示意圖
        本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目等共同資助。
        相關(guān)論文信息:Song, Q., Yao, Y., & Wang, C. (2023). Response of future summer marine heatwaves in the South China Sea to enhanced western Pacific subtropical high. Geophysical Research Letters, 50, e2023GL103667.
        網(wǎng)址:https://doi.org/10.1029/2023GL103667
        
      2023-07-24
    • 廣州地化所:大別山輝石巖流體包裹體內(nèi)的礦物碳酸鹽化和非生物甲烷合成

        將富鎂、鐵、鈣等二價(jià)離子的礦物和二氧化碳反應(yīng)形成碳酸鹽的礦物碳酸鹽化,不僅是自然界形成顯著碳匯的主要過程,也是地質(zhì)碳封存的潛在技術(shù)手段。基性-超基性巖里的橄欖石、輝石、角閃石和斜長(zhǎng)石等是常見的富鎂、鐵、鈣的礦物,且它們易于反應(yīng),其碳酸鹽化最為高效。但是,目前對(duì)于除橄欖石外其它礦物碳酸鹽化反應(yīng)的認(rèn)識(shí)還相對(duì)有限。此外,基性礦物蝕變時(shí)鐵可能會(huì)發(fā)生氧化,這時(shí)水會(huì)被還原成氫氣,這些氫氣可以進(jìn)一步和二氧化碳通過費(fèi)托類反應(yīng)合成甲烷等烷烴;蛇紋石化就是這樣的一個(gè)典型實(shí)例。在基性礦物碳酸鹽化時(shí),也有可能通過類似的過程合成非生物甲烷。由于甲烷不僅顯著影響碳的地球化學(xué)循環(huán),還是全球變暖效應(yīng)數(shù)十倍于二氧化碳的溫室氣體,因此限定不同基性礦物碳酸鹽化時(shí)甲烷合成的情況十分重要,然而目前對(duì)這方面的研究還十分缺乏。
        針對(duì)上述問題,中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所巖石學(xué)學(xué)科組張龍副研究員、王強(qiáng)研究員及其合作者近期對(duì)大別山碰撞后輝石巖內(nèi)不同基性礦物中的流體包裹體進(jìn)行了詳細(xì)的巖石學(xué)研究。這些碰撞后輝石巖地幔源區(qū)含有再循環(huán)的碳酸鹽組分,其結(jié)晶時(shí)不僅形成了方解石,還出溶了富二氧化碳的巖漿流體,被橄欖石、輝石、角閃石和磷灰石等礦物捕獲形成流體包裹體(圖1和2)。當(dāng)輝石巖發(fā)生緩慢冷卻后,和流體包裹體接觸的寄主基性礦物變得不穩(wěn)定,發(fā)生原位碳酸鹽化反應(yīng),而磷灰石內(nèi)的流體包裹體則保持不變。流體包裹體內(nèi),橄欖石碳酸鹽化生成了菱鎂礦、滑石、磁鐵礦和甲烷;斜方輝石碳酸鹽化主要生成了菱鎂礦、滑石、方石英和甲烷;單斜輝石碳酸鹽化生成了方解石、白云石、陽(yáng)起石、滑石、方石英/石英和甲烷;角閃石碳酸鹽化主要生成了方解石、白云石、綠泥石、云母、滑石、方石英/石英、金紅石、鈉長(zhǎng)石同質(zhì)異象和甲烷。
        在上述觀察的基礎(chǔ)上,通過質(zhì)量平衡限定了流體包裹體內(nèi)不同基性礦物碳酸鹽化的反應(yīng)。自然界和地質(zhì)碳封存時(shí)的礦物碳酸鹽化可能會(huì)發(fā)生和上述流體包裹體內(nèi)相似的反應(yīng),產(chǎn)生類似的次生物相。而且上述碳酸鹽化反應(yīng)都是包含鐵鎂固溶體的滑動(dòng)反應(yīng),因此這些反應(yīng)不僅適用于大別山輝石巖這種基性巖體系,也適用于橄欖巖等超基性巖體系。此外,上述流體包裹體中甲烷的存在表明,不同基性礦物在富二氧化碳流體存在的情況下發(fā)生高程度碳酸鹽化時(shí),仍能發(fā)生鐵的氧化并合成甲烷,而并非如前人認(rèn)為的那樣二價(jià)鐵會(huì)快速進(jìn)入碳酸鹽不發(fā)生氧化。橄欖石碳酸鹽化時(shí)鐵的氧化主要通過生成磁鐵礦發(fā)生,而輝石和角閃石碳酸鹽化時(shí)不生成磁鐵礦。電子能量損失譜分析表明次生含水礦物具有比輝石和角閃石更高的三價(jià)鐵含量,因此輝石和角閃石碳酸鹽化時(shí)鐵的氧化受含水礦物控制。通過對(duì)比鐵的氧化程度,可以發(fā)現(xiàn)橄欖石碳酸鹽化時(shí)二氧化碳還原為甲烷的比例最高,輝石次之,角閃石最低。總體而言,不同基性礦物碳酸鹽化時(shí)能合成一定的非生物甲烷,這可能會(huì)影響碳的地球化學(xué)循環(huán);而在地質(zhì)碳封存時(shí)則需要通過選擇合適的反應(yīng)物和反應(yīng)條件以盡量避免甲烷的產(chǎn)生。
        圖1 大別山輝石巖中不同基性礦物和磷灰石里流體包裹體的顯微照片。
        圖2 大別山輝石巖中不同基性礦物里流體包裹體的拉曼面掃圖,比例尺為20微米。
        相關(guān)研究成果近期發(fā)表于國(guó)際地球化學(xué)知名期刊《Geochimica et Cosmochimica Acta》上。該研究獲得了中國(guó)科學(xué)院先導(dǎo)專項(xiàng)(XDB41000000)以及國(guó)家自然科學(xué)基金(42021002和42172057)等項(xiàng)目的聯(lián)合資助。
        論文信息:Zhang L. (張龍), Wang Q. (王強(qiáng)), Xian H. (鮮海洋), Zhou J.-S. (周金勝), Ding X. (丁興), Li W.-C. (李萬才), 2023. Carbon mineralization and abiotic methane synthesis within fluid inclusions in mafic minerals from postcollisional pyroxenite. Geochimica et Cosmochimica Acta 356, 38–50.
        論文鏈接
        
      2023-07-21
    • 廣州能源所在富氮有機(jī)廢棄物厭氧發(fā)酵氨抑制機(jī)理方面取得進(jìn)展
      中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所生物質(zhì)能生化轉(zhuǎn)化研究室在階梯性提高氨濃度的厭氧發(fā)酵過程中,從產(chǎn)氣性能、關(guān)鍵產(chǎn)甲烷反應(yīng)的吉布斯自由能、能量及物質(zhì)流動(dòng)、微生物群落演替及微生物電子傳遞活性等方面全面揭示了氨抑制機(jī)理。
        畜禽糞便、餐廚垃圾等富氮有機(jī)廢棄物厭氧發(fā)酵過程中常發(fā)生氨抑制,導(dǎo)致產(chǎn)甲烷性能下降。為深入揭示氨抑制機(jī)理,中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所生物質(zhì)能生化轉(zhuǎn)化研究室在階梯性提高氨濃度的厭氧發(fā)酵過程中,從產(chǎn)氣性能、關(guān)鍵產(chǎn)甲烷反應(yīng)的吉布斯自由能、能量及物質(zhì)流動(dòng)、微生物群落演替及微生物電子傳遞活性等方面全面揭示了氨抑制機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn),隨著氨濃度增加,甲烷產(chǎn)量降低,發(fā)酵體系內(nèi)揮發(fā)性脂肪酸積累,丙酸、丁酸降解甲烷化反應(yīng)的吉布斯自由能變值升高,由發(fā)酵原料流向甲烷的能量顯著減少(圖1)。  
          
        圖1氨對(duì)厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣性能、關(guān)鍵反應(yīng)自由能、能量及物質(zhì)流動(dòng)的影響  
        此外,產(chǎn)酸菌的相對(duì)豐度顯著高于產(chǎn)甲烷菌;ATP合成酶的基因豐度顯著上升且大分子運(yùn)輸相關(guān)基因豐度上升,表明高氨濃度下電化學(xué)梯度產(chǎn)ATP途徑減弱,細(xì)菌底物水平磷酸化產(chǎn)ATP途徑增強(qiáng)(圖2);且產(chǎn)酸到產(chǎn)甲烷過程相關(guān)電子轉(zhuǎn)移的基因豐度顯著下降,限制了微生物間電子互營(yíng)的效率,這是導(dǎo)致?lián)]發(fā)性脂肪酸累積和甲烷產(chǎn)量降低的主要原因。基于以上發(fā)現(xiàn),推測(cè)高濃度氨主要抑制了有機(jī)廢棄物甲烷化過程的微生物電子傳遞效率。因此,向發(fā)酵系統(tǒng)內(nèi)補(bǔ)充電子具有緩解氨抑制和提高發(fā)酵效率的潛能。
         
         
        圖2. 氨抑制對(duì)微生物電子傳遞活性的影響  
        以上研究成果以Effect of ammonia on anaerobic digestion: focusing on energy flow and electron transfer為題發(fā)表于Chemical Engineering Journal,郭穎副研究員及碩士畢業(yè)生肖凡為共同第一作者,通訊作者為李穎研究員。研究得到中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、國(guó)家自然科學(xué)基金面上等項(xiàng)目資助。  
        原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723033697  
          
        
      2023-07-21
    • 深圳先進(jìn)院等發(fā)現(xiàn)特異性抑制劑AK-42堵塞氯離子通道ClC-2的分子機(jī)制
      為后續(xù)特異性藥物設(shè)計(jì)提供新思路   近日,由 中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院、深圳理工大學(xué)(籌) 聯(lián)合南方科技大學(xué)研究團(tuán)隊(duì) 提出 了一種 特異性抑制劑AK-42堵塞氯離子通道ClC-2的分子機(jī)制。相關(guān)成果在線發(fā)表于 國(guó)際期刊 《自然-通訊》 上。
        人類食用鹽有很悠久的歷史,從食鹽中攝取的鈉離子和氯離子在體內(nèi)扮演著重要的角色;其中氯離子作為細(xì)胞內(nèi)外最大量的陰離子,發(fā)揮著多種重要的生理功能,如維持細(xì)胞內(nèi)外的電中性等。氯離子的跨膜轉(zhuǎn)運(yùn)由多種氯離子轉(zhuǎn)運(yùn)蛋白家族介導(dǎo),包括氯離子通道(chloride channel,ClC)、配體門控γ-氨基丁酸和甘氨酸受體、囊性纖維化跨膜電導(dǎo)調(diào)節(jié)體、陽(yáng)離子- Clˉ轉(zhuǎn)運(yùn)體、Clˉ/HCO3ˉ交換體、LRRC8蛋白相關(guān)的體積調(diào)節(jié)陰離子通道等。這些家族成員的氯離子轉(zhuǎn)運(yùn)蛋白功能一旦發(fā)生異常便會(huì)導(dǎo)致相應(yīng)的疾病,如ClC-1功能異常會(huì)導(dǎo)致肌強(qiáng)直、ClC-2功能異常會(huì)導(dǎo)致腦白質(zhì)營(yíng)養(yǎng)不良癥和醛固酮增多癥、ClC-7功能異常會(huì)導(dǎo)致骨骼石化癥等。由于氯離子轉(zhuǎn)運(yùn)蛋白家族間有著極強(qiáng)的結(jié)構(gòu)或功能類似性,只針對(duì)一個(gè)氯離子轉(zhuǎn)運(yùn)蛋白作為藥物靶點(diǎn)來設(shè)計(jì)特異性藥物的難度不言而喻。  
        那么,在利用特異性藥物治療由相應(yīng)轉(zhuǎn)運(yùn)蛋白功能異常引發(fā)的疾病時(shí),如何才能消除或盡可能減少特異性藥物脫靶所帶來的副作用?  
        2020年,美國(guó)斯坦福大學(xué)Anna Koster等研究者通過檢測(cè)甲氯滅酸的一系列衍生物與ClC-2的結(jié)合強(qiáng)度,最終得到與ClC-2特異性結(jié)合的衍生物AK-42;其結(jié)合ClC-2的強(qiáng)度(IC50 = 17 ± 1 nM)是ClC-1(與ClC-2結(jié)構(gòu)最為相似)1000倍以上。為進(jìn)一步探究AK-42是如何特異性結(jié)合ClC-2并抑制其氯離子轉(zhuǎn)運(yùn)功能,研究團(tuán)隊(duì)通過冷凍電鏡確定了apo態(tài)的ClC-2和ClC-2/AK-42復(fù)合物的高分辨率原子結(jié)構(gòu),基于結(jié)構(gòu)通過分子動(dòng)力學(xué)模擬確定參與復(fù)合物結(jié)合界面的關(guān)鍵氨基酸殘基,利用點(diǎn)突變和膜片鉗技術(shù)進(jìn)一步驗(yàn)證關(guān)鍵氨基酸殘基,最終提出特異性抑制劑AK-42堵塞ClC-2機(jī)制(如圖)。該研究為后續(xù)特異性藥物設(shè)計(jì)提供新思路。  
        深圳先進(jìn)院助理研究員馬濤、南方科技大學(xué)博士生王雷、深圳先進(jìn)院助理研究員柴安平為論文的并列第一作者;深理工藥學(xué)院講席教授Horst Vogel、深理工生命健康學(xué)院講席教授王玉田、南方科技大學(xué)教授王大平、南方科技大學(xué)助理教授閆凱歌、深圳先進(jìn)院副研究員張華威為論文共同通訊作者。  
        AK-42直接堵塞氯離子通道ClC-2的模型  
           
        
      2023-07-21
    • 廣州地化所提出了碳酸鹽團(tuán)簇同位素?cái)?shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化的新方法

        碳酸鹽團(tuán)簇同位素是目前不斷發(fā)展的古溫度代用指標(biāo),在地球科學(xué)諸多領(lǐng)域中具有重要的應(yīng)用價(jià)值。在分析測(cè)試方面,要獲得準(zhǔn)確可靠的碳酸鹽團(tuán)簇同位素組成(如Δ47值),通常需要使用合適的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行數(shù)據(jù)標(biāo)定。近年來,碳酸鹽標(biāo)準(zhǔn)校正法的提出,呈現(xiàn)出諸多以往傳統(tǒng)氣體標(biāo)準(zhǔn)校正所不具備的優(yōu)勢(shì),使得越來越多實(shí)驗(yàn)室在校正碳酸鹽Δ47值時(shí)使用蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院 (ETH Zurich)制備的四套方解石標(biāo)樣,即ETH-1,ETH-2,ETH-3和ETH-4。這些標(biāo)樣一般由ETH的Bernasconi教授無償提供給各實(shí)驗(yàn)室,然而每份標(biāo)樣的分發(fā)量較少僅有約0.5 g,在高強(qiáng)度的測(cè)試下,這些標(biāo)樣消耗較大,一旦消耗完很難確保ETH實(shí)驗(yàn)室或其他實(shí)驗(yàn)室能夠制備出相同同位素組成的標(biāo)樣。此外,隨著碳酸鹽雙團(tuán)簇同位素體系(Δ47-Δ48)的發(fā)展,目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)ETH系列標(biāo)樣由于δ48值范圍較小并不是理想的Δ48校正標(biāo)準(zhǔn)。
        針對(duì)以上技術(shù)難題,中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所穩(wěn)定同位素地球化學(xué)學(xué)科組孔凱博士生與郭煬銳副研究員等人采用了溶解無機(jī)碳同位素交換法和高溫固態(tài)重排法合成了一套具有不同形成溫度和同位素值范圍(δ 47: ~10‰至66‰; δ 48: ?4‰ 至108‰)的碳酸鋇標(biāo)樣,并利用氣體標(biāo)準(zhǔn)結(jié)合ETH系列標(biāo)準(zhǔn)對(duì)這套標(biāo)樣進(jìn)行長(zhǎng)期的標(biāo)定分析。研究取得以下主要認(rèn)識(shí):1)本研究提出的合成實(shí)驗(yàn)方法可獲得特定溫度下Δ 47 值高重現(xiàn)性、成分均一穩(wěn)定的碳酸鋇晶體;2)利用合成碳酸鋇可以實(shí)現(xiàn)對(duì)儀器線性效應(yīng)和尺度偏離的有效校正,可準(zhǔn)確約束質(zhì)譜測(cè)量或前處理過程中導(dǎo)致的Δ 47偏差,從而改善了標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)的長(zhǎng)期的重現(xiàn)性(圖1);3)結(jié)合具有Δ 47 I-CDES90校準(zhǔn)值(團(tuán)簇同位素研究群體公認(rèn)的參考值)的ETH標(biāo)樣的測(cè)試標(biāo)定,合成碳酸鋇可作為團(tuán)簇同位素實(shí)驗(yàn)室理想的內(nèi)部標(biāo)準(zhǔn),用于校正未知樣品的Δ 47值,從而減少ETH標(biāo)樣的消耗,在未來也有望用于Δ 48的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化。
        該研究成果發(fā)表于國(guó)際地學(xué)主流期刊Geostandards and Geoanalytical Research。研究獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金(42003001, 42173016, 42021002)、中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所“涂光熾優(yōu)秀青年學(xué)者計(jì)劃”(TGC202103)和功能開發(fā)項(xiàng)目(GIG-GNKF-202001)的聯(lián)合資助。
        論文信息:Kong, K.(孔凱), Guo, Y.*(郭煬銳), Deng, W.(鄧文峰), and Wei, G.(韋剛健) (2023). Synthetic Witherite for Standardization of Clumped Isotope (Delta 47) Analyses, Geostandards and Geoanalytical Research, https://doi.org/10.1111/ggr.12520.
        圖1 碳酸鋇標(biāo)準(zhǔn)Δ 47值的長(zhǎng)期重現(xiàn)性與相應(yīng)的殘差(ΔΔ 47)
        
      2023-07-20
    • 深圳先進(jìn)院等在酶催化八元氧雜橋環(huán)的形成機(jī)制研究方面取得進(jìn)展
      研究報(bào)道了自然界天然產(chǎn)物生物合成中酶催化八元氧雜橋環(huán)形成的新機(jī)制。
        7月17日,中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院周佳海研究員與中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所唐功利研究員課題組等合作團(tuán)隊(duì)在Nature Catalysis(《自然 催化》)上在線發(fā)表了題為“Enzymatic catalysis favours eight-membered over five-membered ring closure in bicyclomycin biosynthesis”的研究論文,報(bào)道了自然界天然產(chǎn)物生物合成中酶催化八元氧雜橋環(huán)形成的新機(jī)制。
          
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        八元氧雜環(huán)是天然產(chǎn)物中重要的結(jié)構(gòu)單元,其極大地豐富了天然產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和活性多樣性。盡管目前不少催化八元氧雜環(huán)形成的酶被報(bào)道,但大多數(shù)的研究都停留在酶的挖掘鑒定以及基于功能研究推測(cè)催化機(jī)制的階段。 
        雙環(huán)霉素(Bicyclomycin,BCM)是從鏈霉菌中分離獲得的一種具有顯著抗革蘭氏陰性菌活性的二酮哌嗪類生物堿,也是目前已知的唯一來源于天然產(chǎn)物的轉(zhuǎn)錄終止因子Rho蛋白的選擇性抑制劑,其結(jié)構(gòu)中包含天然產(chǎn)物中少見的[4.2.2]-氧雜橋環(huán)骨架、C1三羥基基團(tuán)和C5=C5a環(huán)外亞甲基基團(tuán)。作為一種具有橋環(huán)三維結(jié)構(gòu)和脂肪鏈高度氧化修飾的活性天然產(chǎn)物,雙環(huán)霉素自發(fā)現(xiàn)以來引起了有機(jī)化學(xué)家和生物化學(xué)家的廣泛關(guān)注。 
        在先前的研究工作中,唐功利研究員課題組采用體外重構(gòu)所有酶催化反應(yīng)的策略,全面解析了雙環(huán)霉素的生物合成途徑(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 719.),發(fā)現(xiàn)八元氧雜橋環(huán)的構(gòu)建由非血紅素FeII/α-酮戊二酸依賴的雙加氧酶BcmB負(fù)責(zé)完成。在本項(xiàng)研究中,唐功利課題組與中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)院合成生物學(xué)研究所周佳海研究員課題組、南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院梁勇教授課題組和中國(guó)科學(xué)院分子植物卓越創(chuàng)新中心楊晟研究員課題組合作,通過體外酶催化分析、化學(xué)合成實(shí)驗(yàn)、蛋白晶體結(jié)構(gòu)解析、定點(diǎn)突變、以及理論計(jì)算等研究,深入闡明了雙環(huán)霉素八元氧雜橋環(huán)形成的具體機(jī)制(圖1)。作者發(fā)現(xiàn)多功能氧化酶BcmB催化連續(xù)的脫氫、環(huán)氧化、以及分子內(nèi)關(guān)環(huán)(環(huán)化)反應(yīng)構(gòu)建雙環(huán)霉素的八元氧雜橋環(huán)。更重要的是,在這酶催化的分子內(nèi)關(guān)環(huán)反應(yīng)中,存在一種八元環(huán)和五元環(huán)成環(huán)競(jìng)爭(zhēng)的現(xiàn)象,而酶的關(guān)鍵殘基通過非共價(jià)保護(hù)的機(jī)制使得化學(xué)上易于發(fā)生的五元環(huán)化反應(yīng)逆轉(zhuǎn)為了較難發(fā)生的八元環(huán)化反應(yīng)。該研究工作豐富了我們對(duì)天然酶精準(zhǔn)控制成環(huán)選擇性的認(rèn)識(shí),也為氧雜中環(huán)體系的選擇性構(gòu)建提供了新的啟示。 
        中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所唐功利研究員、中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)院合成生物學(xué)研究所周佳海研究員和南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院梁勇教授為該論文的共同通訊作者。中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所賀俊斌博士、中國(guó)科學(xué)院分子植物卓越創(chuàng)新中心已畢業(yè)博士生吳聯(lián)、南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院魏婉清博士為該論文共同第一作者。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)項(xiàng)目、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)和江蘇省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。
         
        圖1 雙環(huán)霉素生物合成中酶催化八元氧雜橋環(huán)形成的機(jī)制 
        
      2023-07-19
    • 深圳先進(jìn)院鐘超/上海有機(jī)所劉聰:功能性淀粉樣蛋白纖維的理性設(shè)計(jì)
      文章綜合了合成生物學(xué)改造和結(jié)構(gòu)調(diào)控兩方面的內(nèi)容,詳細(xì)總結(jié)了功能性淀粉樣蛋白纖維的理性設(shè)計(jì)策略,并對(duì)未來如何將人工智能融入其設(shè)計(jì)過程進(jìn)行了展望。
        近日,中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院合成生物學(xué)研究所鐘超研究員與中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所生物與化學(xué)交叉研究中心劉聰研究員共同通訊在國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊Chemical Society Reviews在線發(fā)表題為“Rational design of functional amyloid fibrillar assemblies”的綜述,并被選為封面文章于7月17日在線發(fā)表。文章綜合了合成生物學(xué)改造和結(jié)構(gòu)調(diào)控兩方面的內(nèi)容,詳細(xì)總結(jié)了功能性淀粉樣蛋白纖維的理性設(shè)計(jì)策略,并對(duì)未來如何將人工智能融入其設(shè)計(jì)過程進(jìn)行了展望。深圳先進(jìn)院副研究員王新宇和有機(jī)所副研究員張勝男為共同第一作者,深圳先進(jìn)院博士后張繼聰和碩士研究生王瑤敏也為本文的撰寫提供了大力支持。
          
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        淀粉樣蛋白在1854年被德國(guó)科學(xué)家Rudolf Virchow在大腦切片中首次發(fā)現(xiàn),在很長(zhǎng)一段時(shí)間,其被認(rèn)為與阿爾茲海默癥、帕金森癥等神經(jīng)退行性疾病相關(guān)。直到近30年來,研究人員在細(xì)菌、真菌、植物、昆蟲乃至哺乳動(dòng)物當(dāng)中發(fā)現(xiàn)了參與水下粘合、信號(hào)傳導(dǎo)、病毒感染和記憶存儲(chǔ)等過程的“功能性淀粉樣蛋白”。 
        功能性淀粉樣蛋白在自然界中廣泛存在,可多級(jí)自組裝成不同尺寸的材料,具備可編程的功能活性、超強(qiáng)的穩(wěn)定性(可以抵抗酶解和高溫)和優(yōu)異的機(jī)械性能(韌如絲、強(qiáng)如鋼),并且通過不同的技術(shù)方案可以實(shí)現(xiàn)其組裝的精準(zhǔn)調(diào)控。 
        合成生物技術(shù)的發(fā)展(例如轉(zhuǎn)錄、群體感應(yīng)、震蕩線路或邏輯門線路),為功能性淀粉樣蛋白纖維的分泌和組裝提供了時(shí)空分辨的調(diào)控手段。將物理/化學(xué)相互作用和合成生物工具相結(jié)合,開發(fā)出的新型功能淀粉樣蛋白材料,已經(jīng)被用于污水凈化、牙釉質(zhì)修復(fù)、組織工程、病毒去除、半人工光合、超聲成像、生物治療等各類實(shí)際應(yīng)用領(lǐng)域(圖1)。 
        自淀粉樣蛋白發(fā)現(xiàn)以來,對(duì)其精細(xì)結(jié)構(gòu)的探索從未停止。其基本結(jié)構(gòu)是垂直于纖維軸的β折疊結(jié)構(gòu),并且擁有4.7 ?的徑向衍射和10 ?的赤道衍射。直到2005年才確定了淀粉樣蛋白纖維(Sup35)第一個(gè)原子分辨率的結(jié)構(gòu),而后隨著冷凍電鏡和固態(tài)核磁的發(fā)展,越來越多淀粉樣蛋白纖維的精細(xì)結(jié)構(gòu)被清晰的鑒定了出來(圖2)。對(duì)原子級(jí)別結(jié)構(gòu)的理解也為淀粉樣蛋白纖維的理性設(shè)計(jì)提出了原子級(jí)別的調(diào)控方案。 
        正是由于合成生物學(xué)和結(jié)構(gòu)生物學(xué)的發(fā)展,功能性淀粉樣蛋白纖維的設(shè)計(jì)出現(xiàn)了新的趨勢(shì)。本綜述從工程設(shè)計(jì)角度和結(jié)構(gòu)解析兩方面對(duì)功能性淀粉樣蛋白的設(shè)計(jì)和應(yīng)用進(jìn)行了深入探討。首先介紹了功能性淀粉樣蛋白的基本結(jié)構(gòu)構(gòu)型,并展示了兩種典型代表:來自人類的RIRK3和來自細(xì)菌的CsgA。緊接著概述了設(shè)計(jì)功能性淀粉樣蛋白的兩種基本策略:(1)通過模塊化設(shè)計(jì)或雜化策略引入新的功能;(2)利用基因線路動(dòng)態(tài)調(diào)控活體淀粉樣蛋白纖維的自組裝。合成生物學(xué)策略在淀粉樣蛋白設(shè)計(jì)中的應(yīng)用促進(jìn)了具有不同嵌入活性的功能性淀粉樣蛋白纖維組裝體的發(fā)展,可用于體外和體內(nèi)的眾多應(yīng)用。然而,目前功能性原纖維的設(shè)計(jì)原則主要集中在初級(jí)蛋白序列上,而忽略了淀粉樣原纖維在原子水平上的三維結(jié)構(gòu)。因此,本文進(jìn)一步探討了結(jié)構(gòu)解析技術(shù)的突破對(duì)淀粉樣蛋白纖維的結(jié)構(gòu)多態(tài)性的揭示,并闡明了不同因子對(duì)淀粉樣蛋白組裝和解組裝的調(diào)控途徑和機(jī)制。原子級(jí)別的結(jié)構(gòu)知識(shí)將極大的助力淀粉樣蛋白纖維的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),多樣化生物功能的開發(fā)和性質(zhì)的調(diào)控。此外,AI技術(shù)的發(fā)展使得智能設(shè)計(jì)具備特定性質(zhì)和功能的淀粉樣蛋白組裝體成為可能。 
        整合AI技術(shù)、結(jié)構(gòu)調(diào)控和合成生物學(xué),功能性淀粉樣蛋白的智能設(shè)計(jì)將被廣泛用于解決環(huán)境、生物醫(yī)學(xué)和生物電子器件等領(lǐng)域的挑戰(zhàn)(圖3)。 
        本工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、深圳市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和深圳合成生物學(xué)創(chuàng)新研究院等項(xiàng)目的支持。
         
        圖1:功能性淀粉樣蛋白在環(huán)境、能源及生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用
         
        圖2:不可逆淀粉樣原纖維和可逆淀粉樣原纖維的結(jié)構(gòu)多態(tài)性
         
        圖3:功能性淀粉樣蛋白纖維的理性設(shè)計(jì)策略與展望    
        
      2023-07-19
    • 珊瑚礁海島滑坡的地貌特征及環(huán)境效應(yīng)
      珊瑚礁海島的深水區(qū)一側(cè),極易發(fā)生海底滑坡,危及深海工程和海島安全。在三沙市政府的東南部,水深400至1600米,發(fā)育一個(gè)大型海底滑坡——永興海底滑坡(圖1中的SLI滑坡),面積151.8 平方公里,側(cè)壁最大高度106 米、最大坡度58.4 度,造成14.3 立方公里地層缺少。中國(guó)科學(xué)院深海科學(xué)與工程研究所深海地球物理團(tuán)隊(duì)聯(lián)合海南省海洋地質(zhì)調(diào)查研究院,綜合利用多波束、多道地震和沉積物測(cè)試數(shù)據(jù),對(duì)該滑坡的地貌特征進(jìn)行了詳細(xì)刻畫(圖2),重點(diǎn)剖析了海底滑坡內(nèi)部微地貌特征及其對(duì)海島周緣深水沉積環(huán)境影響,建立了海底滑坡-海底峽谷聯(lián)合演化模式(圖3),揭示了與經(jīng)典海底滑坡模式不同的“海底堰塞湖”形成與演化過程。海底滑坡形成的負(fù)地形容易捕獲淺水重力流,在滑坡內(nèi)部形成重力流的優(yōu)勢(shì)通道。
        珊瑚礁海島的深水區(qū)一側(cè),極易發(fā)生海底滑坡,危及深海工程和海島安全。在三沙市政府的東南部,水深400至1600米,發(fā)育一個(gè)大型海底滑坡——永興海底滑坡(圖1中的SLI滑坡),面積151.8 平方公里,側(cè)壁最大高度106 米、最大坡度58.4 度,造成14.3 立方公里地層缺少。中國(guó)科學(xué)院深海科學(xué)與工程研究所深海地球物理團(tuán)隊(duì)聯(lián)合海南省海洋地質(zhì)調(diào)查研究院,綜合利用多波束、多道地震和沉積物測(cè)試數(shù)據(jù),對(duì)該滑坡的地貌特征進(jìn)行了詳細(xì)刻畫(圖2),重點(diǎn)剖析了海底滑坡內(nèi)部微地貌特征及其對(duì)海島周緣深水沉積環(huán)境影響,建立了海底滑坡-海底峽谷聯(lián)合演化模式(圖3),揭示了與經(jīng)典海底滑坡模式不同的“海底堰塞湖”形成與演化過程。海底滑坡形成的負(fù)地形容易捕獲淺水重力流,在滑坡內(nèi)部形成重力流的優(yōu)勢(shì)通道。該研究論文“Submarine landslides on a carbonate platform slope changing transport pathways of deepwater gravity flows: Insights from the Xisha Islands, South China Sea”發(fā)表于國(guó)際地貌學(xué)期刊《Geomorphology》,王大偉研究員和陳萬利助理研究員為共同通訊作者。 
        圖1 海底滑坡的整體地貌特征
           圖2 海底滑坡內(nèi)部微地貌特征 圖3 海底滑坡-峽谷演化模式 
        原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169555X23002337 
        
      2023-07-19
    • 深海所科研人員深淵最新研究成果:挑戰(zhàn)者深淵玄武巖揭示早白堊世太平洋洋殼具有印度洋型同位素特征
      近日,國(guó)際著名地學(xué)雜志《Geology》在線發(fā)表深海所彭曉彤研究團(tuán)隊(duì)撰寫的論文“Challenger Deep basalts reveal Indian-type Early Cretaceous oceanic crust subducting in the southernmost Mariana Trench”,徐文景博士為文章第一作者。該文利用全海深載人潛水器“奮斗者”號(hào)在馬里亞納海溝挑戰(zhàn)者深淵采集的玄武巖開展了系統(tǒng)的巖石學(xué)、礦物學(xué)、年代學(xué)和地球化學(xué)研究,證實(shí)挑戰(zhàn)者深淵俯沖板片為早白堊世太平洋板塊(~125Ma),發(fā)現(xiàn)這些玄武巖具有印度洋型地幔域同位素特征,深化了對(duì)馬里亞納海溝形成和俯沖過程的認(rèn)識(shí)。
        近日,國(guó)際著名地學(xué)雜志《Geology》在線發(fā)表深海所彭曉彤研究團(tuán)隊(duì)撰寫的論文“Challenger Deep basalts reveal Indian-type Early Cretaceous oceanic crust subducting in the southernmost Mariana Trench”,徐文景博士為文章第一作者。該文利用全海深載人潛水器“奮斗者”號(hào)在馬里亞納海溝挑戰(zhàn)者深淵采集的玄武巖開展了系統(tǒng)的巖石學(xué)、礦物學(xué)、年代學(xué)和地球化學(xué)研究,證實(shí)挑戰(zhàn)者深淵俯沖板片為早白堊世太平洋板塊(~125Ma),發(fā)現(xiàn)這些玄武巖具有印度洋型地幔域同位素特征,深化了對(duì)馬里亞納海溝形成和俯沖過程的認(rèn)識(shí)。 
        此項(xiàng)研究有以下3個(gè)方面的重要認(rèn)識(shí):(1)早白堊世太平洋MORB發(fā)育印度洋型地幔域同位素特征。研究樣品具有與其他西北太平洋MORB相似的微量元素和Hf同位素組成,但略微富集不相容元素,具有略微富集的Sr–Nd–Pb同位素組成,表現(xiàn)出印度洋型地幔域同位素特征——這些特征可能是地幔柱–洋中脊相互作用的產(chǎn)物。(2)馬里亞納海溝俯沖大洋板片在弧巖漿成分多樣性形成過程中起著關(guān)鍵作用。本研究明確了具有印度洋型地幔域同位素特征的早白堊世太平洋MORB是馬里亞納弧巖漿Pb元素組成的重要端元之一。(3)馬里亞納海溝最南部俯沖起始時(shí)間可能在~55Ma。來自挑戰(zhàn)者深淵北部的一件弧前玄武巖(FAB)樣品給出40Ar/39Ar年齡為55.0 ±3.0 Ma——與IBM初始俯沖時(shí)間在誤差范圍內(nèi)一致,考慮到以往研究樣品采集深度均淺于7000m深度,馬里亞納海溝最南端俯沖起始時(shí)間可能提前到~55Ma前。
        圖1. 樣品采樣位置及代表性海底巖石照片
        圖2. 樣品年齡及REE配分模式。西北太平洋洋中脊玄武巖(Pacific MORB)、馬里亞納弧前玄武巖(Mariana FAB)、翁通爪哇高原玄武巖(OJN basalt)和卡羅琳板塊玄武巖(DSDP Site 57 basalt)等引用數(shù)據(jù)來自于GEOROC數(shù)據(jù)庫(kù),同圖3。
        圖3. 全巖Sr–Nd–Pb–Hf同位素特征 
        文章信息: 
        Xu, W.J., Peng, X.T., Stern, R.J., Xu, X.S., Xu, H.C., 2023. Challenger Deep basalts reveal Indian-type Early Cretaceous oceanic crust subducting in the southernmost Mariana Trench. Geology, https://doi.org/10.1130/G51258.1. 
        
      2023-07-13